Като начинаеща тенисистка изиграва първия си турнир в Бразилия на 12-годишна възраст, а на 14 печели първата си титла на сингъл при жените. Дебютира на международни състезания през 1958 г.
След като през 1959 г. печели последователно Уимбълдън и Откритото първенство на САЩ е посрещната в родината си като национален герой. През 1960 г. става първата жена спечелила Голям шлем на двойки, като печели и четирите турнира (с Кристин Труман в Австралия и с Дарлийн Хард във Франция, Великобритания и САЩ).
След оттеглянето си от активна състезателна кариера Буено става коментатор на тенис мачове по различни телевизии.